2000年，3月河智苑首次主演电影《真实游戏》，并且凭借高校学生“韩妲怡”一角获得第37届韩国大钟奖最佳新人奖。5月参演电影《情迷步话机》，获得第21届韩国青龙电影奖最佳女配角奖。9月拍摄电视剧《
秘密》，之后获得第37届韩国百想艺术大赏新人奖和MBC演技大赏新人奖。
2002年，3月河智苑拍摄电视剧《猎阳》，饰演“朴太敬”一角。12月与任昌丁主演电影《
色即是空》，拿下第39届韩国百想艺术大赏网络人气奖；2003年，河智苑主演MBC电视剧《茶母》，在MBC演技大赏上获得了最优秀女演员奖和最高人气奖。
2004年，河智苑与赵寅成、苏志燮拍摄电视剧《巴厘岛的故事》，该片最高收视高达40.4%（大韩民国全国TNS收视率）。凭借旅行社职员“李水晶”一角获得第40届韩国百想艺术大赏最优秀女子演技赏。
2005年，河智苑与姜东元主演电影《刑事》，获得第26届韩国青龙电影奖人气明星奖；2006年，在电视剧《黄真伊》中饰演朝鲜第一名妓“黄真伊”，该片通过日本NHK电视台播出创下同时段收视率第一位的纪录。年末河智苑凭借该剧获得KBS演技大赏最高演技大奖。
2009年，河智苑与薛景求拍摄海啸题材的灾难片《
海云台》。该片不仅累计总票房突破1000万，河智苑也因该片获得第46届韩国百想艺术大赏最佳女主角奖以及第5届韩国大学生电影节最佳女主演奖。9月在电影《我的爱在我身边》中饰演葬礼指导师“李智秀”一角。该片连续三星期蝉联票房冠军，同时河智苑也凭借该片荣获第30届韩国青龙电影奖最佳女主角奖、最佳人气奖和第46届韩国百想艺术大赏电影部门最优秀女子演技赏。
2010年，河智苑和玄彬、尹尚贤、金莎朗等主演SBS周末剧《
秘密花园》，该剧最高达到收视率31.4%（大韩民国全国TNS收视率）。年末凭借“吉罗琳”一角，河智苑获得SBS演技大赏获得最佳女主角奖、最佳人气奖、十大明星奖等三个奖项。
2012年，3月河智苑与李胜基主演电视剧《Theking2hearts》，饰演一名朝鲜女军官。4月主演电影《
朝韩梦之队》，饰演韩国乒乓球国手“玄静和”一角。
2013年，河智苑成立自己的经纪公司“日月娱乐”（HaewadalEntertainmen
t）。8月与美国好莱坞经纪公司UnitedTalentAgency签约。10月河智苑与朱镇模、池昌旭等演员主演MBC月火剧《
奇皇后》，该剧在中国浙江横店影视城取景。年末河智苑在MBC演技大赏上获得最高演技大赏。2014年6月12日作为对《奇皇后》忠实粉丝的报答，河智苑在百忙之中抽时间精心录制了单曲《我现在就在这里》。河智苑用感性的嗓音，表达出《奇皇后》主人公的哀痛之情。
2014年，1月河智苑与姜艺媛、孙佳仁拍摄电影《
朝鲜美女三剑客》，饰演聪慧有正义感的三剑客队长“珍玉”。6月和河正宇携手主演电影《许三观卖血记》，该片根据中国同名小说改编而成。
2015年，4月担任2015劳伦斯世界体育奖年度最佳男/女运动员获奖部门的颁奖嘉宾。6月河智苑将主演SBS周末剧《爱你的时间，7000天》，该剧改编自台湾偶像剧《
我可能不会爱你》。
